1.2 炔烃选择性加氢催化剂

乙炔选择性加氢反应是石油化工中的重要的除杂反应，也是以煤或天然气为原料经乙炔制备乙烯及其下游化学品的关键步骤。课题组通过引入选择性溶剂形成乙炔液相加氢新工艺（Ind. Eng. Chem. Res., 2013, 52: 13305-13312；Catal. Today, 2015, 251:47-52；Chem. Eng. J., 2024, 491:151755.），使乙烯选择性大幅度提高。通过DFT计算-高真空表面实验-负载型催化剂评价，开发了高活性、高选择性PdNi双金属催化剂（J. Catal., 2014, 316: 1-10; Appl. Catal. A, 2015, 490:17-23）。通过液相加氢新工艺和高效催化剂相结合，使乙烯收率比气相加氢工艺提高一倍，达到90%以上。针对非贵金属催化剂在乙炔加氢反应中副产物绿油选择性高的问题，课题组提出了前驱体热解法制备了Ni₃ZnC_0.7/C的合成策略，将乙炔加氢反应的绿油选择性降低到2%以下，同时乙烯选择性相比Ni和Ni₃Zn催化剂明显提高。进一步利用DFT计算，揭示了亚表面碳对于生成乙炔选择性加氢反应的影响机制（ACS Catal. 2021, 11: 10257–10266）。进一步开发了一种简单的策略合成了高纯相M₁Zn₁金属间化合物催化剂（Chem. Sci., 2024,15, 1758-1768），获得了优异的乙烯本征选择性，显著抑制了C₄和低聚物形成。

自上而下的前驱体热解法合成Ni₃ZnC_0.7催化剂